图1. 非接触式红外线加热系统

一、实验介绍

   利用超高温型红外线加热系统的超高速升温特性，可以把样品表面的温度快速升到SiC热分解的目标温度，还能保证加热面的均匀受热，防止了石墨烯的不均匀生长。RTA系统在快速升温的同时能保证对温度的精确控制。

二、实验过程

   使用4H-SiC(0001)半绝缘衬底，切成10mm²大小的正方形。样品用硫酸(H₂SO₄)和过氧化氢(H₂O₂)的混合物清洗。然后，使用稀氢氟酸（HF）去除表面氧化层。通过使用超级RTA系统（SR1800 THERMO RIKO），外延生长的石墨烯层在Ar环境(100 Torr)中进行高温退火。图1显示了本实验的退火过程。样品在5min内从室温迅速升到1200℃，在1200℃下保温1min进行脱气，然后将样品迅速升到1600~1700℃，以防止表面形貌发生变化。

图2.实验退火过程

   样品在（1600~1700℃）的目标分解温度下保持0~10min。使用SPA400拍摄的SPM图像确定石墨烯层数。用范德波法测量了移动率和载流子密度。

三、结果和讨论

3.1 对时间的依赖性

   图3(a)-3 (f)显示了在不同的退火时间下，石墨烯在1600℃生长的SPM图像。

图3.石墨烯在1600℃生长的SPM图像。(a)、(b)退火时间为0min，(c)、(d)退火时间为5min，(e)和(f)退火时间为10min。(a)、(c)和(e)显示形貌图像，(b)、(d)和(f)显示相位图像。

   图4显示了1600 ℃退火时样品的有效石墨烯厚度与退火时间的关系。有效石墨烯厚度通过SPM相位图像对比度的面积比计算。退火时间为0 min时，有效厚度为0.82层。5min时，有效厚度达到一层。退火时间延长到10min，石墨烯层略厚，厚度为1.03层。

   图5显示了样品在1600℃下，不同退火时间与迁移率和载流子密度的关系。

   在短退火时间内，石墨烯的覆盖程度对迁移率有很大影响。退火时间越长，载流子密度越大，载流子迁移率越低。

3.2 温度的依赖性

   图6(a)~6(f)显示了在不同温度下退火5分钟样品的SPM图像。

图6.退火石墨烯生长的SPM图像。(a)和(b)退火温度为1600℃，(c)和(d)退火温度为1620℃，(e)和(f)中的退火温度为1650°C，(g)和(h)中的退火温度为1700℃。(a)、(c)、(e)和(g)显示形貌图像，(b)、(d)、(f)、(h)为相位图像。

    图7显示了电学性质对用范德波法获得的退火温度的依赖关系。

    图8显示了作为平均步长高度的函数的薄板载流子密度。

    图9显示了迁移率作为一个函数的薄片载流子密度。

四、总结

我们发现石墨烯在碳化硅上的表面结构可以在RTA系统中得到精确控制。

1）在1600℃时，退火时间变化范围为0~10 min，其中在3min时迁移率最大。随着退火时间的进一步增加，迁移率下降。

2）在1600~1700℃温度下退火5min。结果显示，最佳退火条件为(1620℃ , 5分钟),单层石墨烯覆盖整个样品表面,并且结构完整。

摘自：Epitaxial graphene on SiC formed by the surface structure control technique

作者：Takuya Aritsuki*, Takeshi Nakashima, Keisuke Kobayashi, Yasuhide Ohno, and Masao Nagase.Tokushima University, Tokushima 770-8506, Japan